Największą popularność przyniósł mu „Popiół i diament” z 1958 roku w reżyserii Andrzeja Wajdy, oceniany jako jedna z najlepszych produkcji w historii naszej kinematografii. Film był nominowany do nagrody Brytyjskiej Akademii Sztuk Filmowych i Telewizyjnych.

Zbyszek Cybulski był pierwszym polskim aktorem, który wpisał się w historię powojennego kina, jako europejska gwiazda. Został idolem młodych Polaków. Jego grę charakteryzowała niechęć do rutyny i pewna nonszalancja w stosunku do widza. Często porównywany do Marlona Brando i Jamesa Deana, stworzył kreację młodego człowieka dźwigającego ciężar dramatycznych doświadczeń, zbuntowanego i wrażliwego. Jego styl ubierania się – obcisłe skórzane ubrania i ciemne okulary, był obiektem podziwu i naśladownictwa ówczesnej młodzieży.

Wystąpił w ponad 30. filmach polskich, francuskich i szwedzkich, w 10. sztukach teatralnych i 9. spektaklach telewizyjnych. Zagrał z powodzeniem role komediowe w obrazach: „Giuseppe w Warszawie”, „Rozwodów nie będzie” oraz w filmie kostiumowym „Rękopis znaleziony w Saragossie”. „Ósmy dzień tygodnia” według Marka Hłaski, w którym grał Cybulski, został zdjęty przez cenzurę za zbyt silny realizm lat 50. Jego premiera w Polsce odbyła się dopiero w 1983 roku.

W 1996 roku Zbyszek Cybulski został uznany za najlepszego polskiego aktora w historii kina i uhonorowany nagrodą Super Złota Kaczka. W ankiecie „Polityki” na najważniejszych aktorów polskich XX wieku zajął 4. miejsce. W 1999 roku odsłonięto gwiazdę Cybulskiego w łódzkiej Alei Gwiazd.

Aktor zginął tragicznie 8 stycznia 1967 roku, wskakując do pociągu na dworcu kolejowym we Wrocławiu, gdy wracał z planu zdjęciowego. Miał 40 lat. (arch, iar)